《學園特搜》以接連發生學生自殺事件的私立圣光學院為舞臺，講述特工少女四方堂光與搭檔Hikaru On轉入該校后展開的秘密調查。隨著靈異現象頻發，兩人發現校內存在神秘組織通過腦波控制裝置誘導學生自殺的陰謀。在破解超自然現象與科學詭計交織的案件過程中，特搜組成員既要維持校園日常秩序，又要對抗試圖掩蓋真相的秘密結社。故事通過連環案件揭露校方與秘密企業合作進行非法腦科學實驗的主線，最終在多方勢力交鋒中摧毀地下實驗室并解救被控制的學生。核心沖突圍繞科技倫理與人性尊嚴的對抗展開，同時保留校園青春群像的成長線索。