雨野小夢（廣瀨愛麗絲飾）意外調任至神秘機關"全領域異常解決室"（通稱"全決"），在神社風格的總部遇見代理室長興玉雅（藤原龍也飾）。作為直屬于內閣官房的超自然現象調查機構，全決自大和朝廷時代起便秘密處置"神隱""影子男""狐妖"等科學無法解釋的異常事件。這對性格迥異的搭檔通過精神同步技術，運用現代科學與古代秘術相結合的方法，在化解都市傳說引發的危機過程中逐步揭開組織塵封的歷史真相。隨著調查深入，他們發現部分異常現象竟與政府高層的隱秘實驗存在關聯，并最終面臨全決組織存續危機。在應對黑色人形實體、調查集體失蹤案等高危任務時，兩人逐漸掌握操控"虛界粒子"的特殊能力，成功阻止了企圖利用超自然力量顛覆社會秩序的陰謀。